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報告書

$$^{8}$$$$^{5}$$Kr回収におけるフロロカーボンの放射線損傷に関する研究

山本 忠利

JAERI-M 83-054, 94 Pages, 1983/03

JAERI-M-83-054.pdf:3.24MB

溶媒吸収法により再処理廃ガス中の$$^{8}$$$$^{5}$$Krを回収する際に問題となるフロロカーボン(CCl$$_{3}$$F,CCl$$_{2}$$F$$_{2}$$,C$$_{2}$$Cl$$_{4}$$F$$_{2}$$,C$$_{2}$$Cl$$_{3}$$F$$_{3}$$)の放射線損傷について検討した。$$^{6}$$$$^{0}$$Co線源による照射試験では、線量と分解率との関係、分解に及ぼす諸因子の影響、照射方式による分解特性の相違について調べた。フロロカーボンの分解率は線量率か高いほど減少し、温度が高いほど増大し、空気の存在で分解が多少促進された。$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源による照射試験では、照射方式による分解特性の相違を調べるとともに、$$^{6}$$$$^{0}$$Coによるそれとの比較を行った。照射方式の違いによるCCl$$_{3}$$Fの分解特性の相違は$$^{6}$$$$^{0}$$Co線源の場合と同様、顕著に認められたが、線源の違いによる本質的な相違ほ認められなかった。本試験結果から、実際のプラントにおけるCCl$$_{3}$$Fの分解のG値は約10になることを推定し、この程度のG値では溶媒フロロカーボンの放射線損傷の問題は溶媒吸収法の致命傷とならないことをの結論を得た。

論文

Radiation damage of fluorocarbon by $$^{8}$$$$^{5}$$Kr $$beta$$-rays, (IV); Irradiation experiments using $$^{8}$$$$^{5}$$Kr $$beta$$-rays on trichlorofluoromethane in batch and flow system

山本 忠利; 大塚 徳勝

Journal of Nuclear Science and Technology, 19(11), p.903 - 917, 1982/00

https://doi.org/10.3327/jnst.19.903
 被引用回数：2 パーセンタイル：32.87(Nuclear Science & Technology)

$$^{8}$$$$^{5}$$Kr$$beta$$線によるフロン系化合物の放射線損傷に関する基礎データを得るため、$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源282Ci(39.4mCi/cc)を用いて、CCL$$_{3}$$F(1.5kg)の回分式照射試験を行なった。照射は線源ガス圧が592Torr、温度が-30$$^{circ}$$Cの下で行ない、主として吸収線量とCCL$$_{3}$$Fの分解率との関係について検討した。さらに、本試験結果と$$^{6}$$$$^{0}$$Co$$gamma$$線によるアンプル規模の照射試験結果との比較を行なった。CCl$$_{3}$$Fの照射試験にあたっては、あらかじめ$$beta$$線用の蛍光ガラス線量計を用いて、CCL$$_{3}$$Fの吸収線量率の測定を行なった。その結果、次のことが明らかとなった。(1)CCl$$_{3}$$Fの吸収線量率は3.0$$times$$10$$^{4}$$rad/hである。本実験値は投入電荷法により求めた計算値と比較的よく一致している。(2)CCl$$_{3}$$Fの分解率、および各分解生成物の収率は吸収線量に比例する。(G=3.2)(3)CCl$$_{3}$$Fの分解率に関しては両試験結果の間に相違は認められないが、G値に関しては多少、相違が認められる。G値の相違は線源の違いに基づく本質的な相違ではないものと考えられる。

論文

漏洩放射性クリプトンの回収と精製

山本 忠利; 津久井 公平; 大塚 徳勝

Radioisotopes, 31(8), p.407 - 412, 1982/00

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.31.8_407

$$^{8}$$$$^{5}$$Kr濃縮試験装置から漏れ出した大量$$^{8}$$$$^{5}$$Krの回収、精製を目的として、カバーガス(He)中に漏洩した$$^{8}$$$$^{5}$$Krを回収するための活性炭カラムと、回収$$^{8}$$$$^{5}$$Kr中に含まれるHeを除去するためのクリプトン精製器から構成される漏洩$$^{8}$$$$^{5}$$Kr回収装置を試作し、同装置の特性試験を行なった。特に、$$^{8}$$$$^{5}$$Krの回収下限、回収率、回収速度、および精製$$^{8}$$$$^{5}$$Krの純度について調べた。試料ガスには4m$$^{3}$$のHe-Kr混合ガス(Kr濃度:1250ppm)に200mCiの$$^{8}$$$$^{5}$$Krを添加したものを用いた。 試料ガスを60.6l/minの流量で循環したとき、気密容器内の$$^{8}$$$$^{5}$$Kr濃度は回収下限の0.3ppm(検出下限)までは、152minの1/10減期でほぼ指数関数的に低下した。回収下限から算出した$$^{8}$$$$^{5}$$Krの回収率は99.976%以上に達した。さらに回収$$^{8}$$$$^{5}$$Krを精製した結果、その純度は99.9908%にも達した。したがって本方法により、気密容器内に漏洩した$$^{8}$$$$^{5}$$Krをほとんど100%近くまで回収可能であり、かつ回収した$$^{8}$$$$^{5}$$Kr中のHeを100ppm以下まで除去できることが明らかとなった。

論文

Irradiation characteristics of krypton-85 irradiation facility using pressurization-dissolution method

山本 忠利; 大塚 徳勝

Journal of Nuclear Science and Technology, 18(4), p.300 - 307, 1981/00

https://doi.org/10.3327/jnst.18.300
 被引用回数：1 パーセンタイル：24.39(Nuclear Science & Technology)

非密封の$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源ガスを加圧して反応液中に溶解させることにより照射を行う方式の照射装置を試作し、その線量測定を行った。特に反応液の吸収線量率に及ぼす線源ガス圧および照射温度の影響を実験と計算の両面から調べるとともに、放射線エネルギーの利用効率について検討を行なった。線量計には薄板の$$beta$$線用蛍光ガラス線量計を用い、反応液には水とメタノールを採りあげた。照射装置の規模は$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源の量が300Ciで、反応液量は600ccである。 その結果、水の吸収線量率は線源ガス圧に比例し、かつ照射温度の低下とともに増大する。その大きさは10$$^{3}$$rad/hのオーダーである。メタノールの吸収線量率は線源ガス圧に比例するが、照射温度にはほとんど依存せず、一定である。その大きさは10$$^{4}$$rad/hのオーダーである。本装置の放射線エネルギーの利用効率は、水およびメタノールの場合、それぞれ37,65%となる。吸収線量率の実験値は投入電荷法により求めた計算値とよく一致した。

報告書

$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源ガスの精製,2; ジメチルエーテルの除去

山本 忠利; 大塚 徳勝

JAERI-M 9034, 12 Pages, 1980/08

JAERI-M-9034.pdf:0.56MB

$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源ガス中のジメチルエーテルをCuOで化学的に除去固定する方式の$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源ガス精製装置を製作し、$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源210Ciのガス精製を行った。ホット実験に先だち、本反応の最適条件を調べるため、Ar-ジメチルエーテル混合ガスを用いてCuOによるジメチルエーテルの分解に及ぼす諸因子(温度、ガス循環、CuO量、反応様式等)の影響について予備的検討を行なった。その結果、線源ガス中のジメチルエーテルは本精製反応により、38.3%から152ppmに低下し、精製済みの$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源は照射線源として再使用することができた。このことから、本法は線源ガス中に含まれている炭化水素(特に低沸点成分)の除去に有効であると考えられる。

論文

Radiation damage of fluorocarbon by krypton-85 beta-rays, I; Radiolysis of trichlorofluoromethane by cobalt-60 gamma-rays

山本 忠利; 大塚 徳勝

Journal of Nuclear Science and Technology, 17(12), p.913 - 921, 1980/00

https://doi.org/10.3327/jnst.17.913
 被引用回数：7 パーセンタイル：61.74(Nuclear Science & Technology)

溶媒吸収法により再処理廃ガス中の$$^{8}$$$$^{5}$$Krを回収する際に問題となる溶媒(フロン)の放射線損傷を調べるため、$$^{6}$$$$^{0}$$Co線源を用いてCCl$$_{3}$$Fの照射を行った。実験はアンプル規模で行ない、主として分解生成物の種類、分解率と吸収線量との関係、および分解に及ぼす諸因子(線量率、温度、不純物、材質等)の影響について調べた。 その結果、次のことが明らかとなった。(1)分解生成物として13種類のフロン系化合物の他にハロゲンイオンが生成される。(2)CCl$$_{3}$$Fの分解量、および各分解生成物の生成量はいずれも吸収線量にほぼ比例する。線量率が1.1$$times$$10$$^{6}$$rad/h,温度が-30$$^{circ}$$Cのとき、CCl$$_{3}$$Fのエネルギー分解率は0.013mol%/Mrad(G=1.4)となる。(3)分解率は線量率が高いほど低下し、温度が高いほど増大する。(4)空気の添加によって、ハロゲンイオンとC$$_{2}$$Cl$$_{4}$$F$$_{2}$$の生成量、ならびにCCl$$_{3}$$Fの分解量は増大する。(5)材質(Stainless Steel,Cu,Al)の影響は認められない。

論文

GM計数管による溶存$$^{8}$$$$^{5}$$Kr濃度の測定

山本 忠利; 大塚 徳勝

Radioisotopes, 29(9), p.422 - 426, 1980/00

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.29.9_422

$$^{8}$$$$^{5}$$Krガスを液相化学反応用の内部線源として使用する照射装置では、照射終了後、反応液中の溶存$$^{8}$$$$^{5}$$Kr濃度が許容値以下であることを確かめるため、その濃度の測定を行わなければならない。そこで端窓型GM計数管を用いて溶存$$^{8}$$$$^{5}$$Kr濃度の測定実験を試み、特に$$^{2}$$$$^{0}$$$$^{4}$$Tl標準溶液による$$^{8}$$$$^{5}$$Kr溶液の検量線の作成、ならびに溶存$$^{8}$$$$^{5}$$Kr濃度の測定上の問題点について検討を行なった。 その結果、$$^{8}$$$$^{5}$$Kr溶液の検量線はN=1.76$$times$$10$$^{5}$$Cで表され、さらに測定上$$^{8}$$$$^{5}$$Kr散逸に伴う問題を解決することによって、中レベル(1$$times$$10$$^{-}$$$$^{4}$$~1$$times$$10$$^{-}$$$$^{1}$$$$mu$$Ci/g)の溶存$$^{8}$$$$^{5}$$Kr濃度の測定法を確立することができた。

報告書

$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源の塗膜硬化への利用

津久井 公平; 佐々木 隆; 大塚 徳勝

JAERI-M 7776, 13 Pages, 1978/08

JAERI-M-7776.pdf:0.63MB

$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源を用いて不飽和ポリエステル樹脂の塗膜硬化に関する照射実験を行い$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源の照射工学的特性、および塗膜の硬化特性について調べた。照射はシール材で覆った試料を$$^{8}$$$$^{5}$$Kr雰囲気に置いて行い、線源には40.9mCi/ccの$$^{8}$$$$^{5}$$Krガスを300Ci使用した。その結果、次のことが明らかとなった。(1)シール内の線量率は、シール材の厚さの増大に伴って指数関数的に低下し、その目安となる$$beta$$線の吸収係数は見かけ上、公知の式から求めた値の約3倍である。(2)塗膜の放射能面密度は、塗膜硬化に必要な線量とシール材の厚さに依存し、シール材の厚さが増すにつれて急激に低下する。その値を法律の規制値以下に抑えるに必要なシール材の厚さは、線量が10Mradのとき約6mg/cm$$^{2}$$である。(3)$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源による照射では、塗膜の硬化に及ぼす塗膜厚の影響が比較的に大きい。(4)塗膜の硬化反応に及ぼす線量率、ならびにシール内の雰囲気の影響は認められない。

報告書

$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源によるメタクリル酸メチルの放射線重合

山本 忠利; 大塚 徳勝

JAERI-M 7648, 18 Pages, 1978/05

JAERI-M-7648.pdf:0.59MB

非密封の$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源を反応液中に加圧溶解させることにより照射を行なう方式の$$^{8}$$$$^{5}$$Kr照射装置を用いて、メタクリル酸メチル(MMA)の重合を行なった。特に、重合速度および重合度に及ぼす線量率と温度の影響、ならびに生成ポリマーの分子量分布について調べ、且つ、それらの実験結果と$$^{6}$$$$^{0}$$co線源による実験結果との比較を行なった。実験には、400Ciの$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源と600ccのMMAを用いた。その結果、次のことが明らかとなった。重合速度は$$^{8}$$$$^{5}$$Kr、$$^{6}$$$$^{0}$$Coいずれの場合も同じ値である。これに対して、重合度および分子量分布に関しては、顕著な相違が見受けられた。しかし、これは線源の違いによる本質的な相違ではなく、むしろ$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源による照射方法の特異性によるものと思われる。

論文

最近のモニタリング技術の動向

阪井 英次

電気学会雑誌, 97(9), p.762 - 766, 1977/09

http://joi.jlc.jst.go.jp/JST.Journalarchive/ieejjournal1888/110.762

電気学会誌の小特集「原子力施設周辺における放射線モニタリング技術」の5編の解説中の1編として、最近のモニタリング技術の動向を解説したものである。取り上げた装置としては、TLD,電離箱、NaI(Te)検出器、Ge(Li)検出器による環境ガンマ線の線量モニタ、GM係数箱による$$^{8}$$$$^{5}$$Krの$$beta$$線モニタ、環境中Puのモニタである。それぞれについての最近の話題、問題点を解説した。

論文

$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源によるアクリルアミド水溶液の放射線重合,2

大塚 徳勝; 山本 忠利

応用物理, 43(6), p.588 - 593, 1974/06

http://joi.jlc.jst.go.jp/JST.Journalarchive/oubutsu1932/43.588

非密封の$$^{8}$$$$^{5}$$Krガスを内部線源とした照射装置を用いて、アクリルアミド水溶液の重合反応を行なった。特に、生成ポリマーの重合度におよぼす諸因子の影響、および分子量分布について調べ、それらの実験結果を$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Cs線源による実験結果と比較した。その結果、?いずれも重合度は線量率の0.27乗に逆比例し、モノマー濃度の1乗に比例する。?かつ重合度の温度依存性も同じ傾向を示す。?これに対して、分子量分布には若干の相違が認められた。

論文

溶存Kr-85の脱離,1; 脱離方法とその効果

大塚 徳勝; 山本 忠利

日本原子力学会誌, 16(2), p.98 - 104, 1974/02

https://doi.org/10.3327/jaesj.16.98

非密封の$$^{8}$$$$^{5}$$Krガスを液相化学反応用の内部線源として使用する照射装置では、照射終了後、反応液中に溶存している$$^{8}$$$$^{5}$$Krガスをその放射能濃度が許容レベル以下になるまで、脱離しなければならない。そこで反応容器の大きさが1l、$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源の量が290Ciの照射装置を用いて溶存$$^{8}$$$$^{5}$$Krの脱離実験を試み、特に脱離方法とその効果について検討を行なった。その結果、$$^{8}$$$$^{5}$$Krを含んだ反応液に熱サイクル処理法、N$$_{2}$$ストリッピング法、および自然放置法の三方法を併用すれば、全体の除染係数は10$$^{8}$$にも達し、充分その目的を達成することができることを確かめた。

論文

Kr-85線源の精製

大塚 徳勝; 山本 忠利

日本原子力学会誌, 16(1), p.47 - 55, 1974/01

https://doi.org/10.3327/jaesj.16.47

非密封の$$^{8}$$$$^{5}$$Krガスを液相化学反応用の内部線源として使用する$$beta$$線照射装置では、$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源中に含まれている不純物を除去しなければならない。そこで$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源中に含まれている酸素と窒素を、それぞれ活性化銅とカルシウムで化学的に除去する方式の$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源ガス精製装置を試作し、100Ciの$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源ガスの精製反応を行なった。本報は装置の概要、およびその実験結果について述べたものである。その結果、$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源ガスの精製は本装置により可能であり、精製済みの$$^{8}$$$$^{5}$$Krガスは再び液相化学反応用の照射線源として使用できることを確かめた。

論文

放射線化学用Kr-85照射装置の試作

大塚 徳勝; 山本 忠利

日本原子力学会誌, 15(10), p.681 - 692, 1973/10

https://doi.org/10.3327/jaesj.15.681

FP線源の大量利用開発の一環として、$$^{8}$$$$^{5}$$Krを気体線源とした液相放射線化学反応用の照射装置を試作した。その照射方式には、$$beta$$放射体の$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源を非密封の状態で反応液中へ均一に分散させ、$$^{8}$$$$^{5}$$Krガスと反応物質が直接、接触する方式の、いわゆる非密封の内部線源方式を採った。本報では、装置の概要とその性能、装置の設計製作上の技術的問題点(特に装置のリーク防止、溶存$$^{8}$$$$^{5}$$Krの脱離回収と除去)、安定性、ならびにそれらに関する代表的な実験結果について述べた。

論文

$$^{8}$$$$^{5}$$Krガス測定用円筒型電離箱の校正

岩田 幸生; 岸田 昌美; 押野 昌夫; 大塚 徳勝

保健物理, 8(3), p.161 - 165, 1973/03

https://doi.org/10.5453/jhps.8.161

電離箱は$$beta$$線放射性気体の測定に使用される一般的な測定器の1つであるが、放射性気体の放射能濃度の検定が容易ではないために、その校正方法は単純ではない。本報告は、賃量分析計による$$^{8}$$$$^{5}$$Kr濃度測定用電離箱の校正について述べる。使用した電離箱は直径114mm、高さ150mmの円筒型であり、壁材はステンレス鋼である。賃量分析計を用いて$$^{8}$$$$^{5}$$Kr気体状線源の気体組成およびKrの同位体比を測定し、その結果得られた$$^{8}$$$$^{5}$$Krのmol濃度とその半減期から$$^{8}$$$$^{5}$$Krの放射性濃度を求めた。放射性濃度が検定されたこの$$^{8}$$$$^{5}$$Kr気体状線源を空気で希釈したのち、電離箱に充填して電離電流を測定した。種々の$$^{8}$$$$^{5}$$Kr濃度について実験を行なった結果、$$^{8}$$$$^{5}$$Krの空気中濃度とこれに対応する電離箱の飽和電離電流の関係が求められ、校正定数5.42$$times$$10$$^{-}$$$$^{9}$$A/$$mu$$Ci・cm$$^{-}$$$$^{3}$$が得られた。

論文

$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源の放射線化学への利用

大塚 徳勝

Isotope News, (10), p.10 - 11, 1972/10

Kr-85の放射線化学用線源としての利用開発に関して、その概要、ならびに、これまで得られた成果の要点を解説したものである。

論文

環境汚染から見た$$^{8}$$$$^{5}$$Kr

井上 義教

保健物理, 7(3), p.157 - 161, 1972/03

https://doi.org/10.5453/jhps.7.157

環境汚染の面から$$^{8}$$$$^{5}$$Krの諸問題について調査した。現在大気中に存在する$$^{8}$$$$^{5}$$Krの大部分は原子炉で生成され、使用済燃料を再処理するとき大気中に放出されたものである。$$^{8}$$$$^{5}$$Krは希ガスであるため、従来の方式では捕集できず、現状では生成されたものがそのまま大気中に放出されている。放出されると、物理的半減期は10.76年で比較的長いため、長く大気中にとどまる。しかも対流圏中でかなり一様に拡散するため、原子力施設周辺の汚染ばかりでなく、地球規模の汚染をもたらしている。現在の大気中の$$^{8}$$$$^{5}$$Kr濃度は約15PCi・m$$^{-}$$3であるが、原子力施設の増加に伴い西暦2000年には2500PCi・m$$^{-}$$3になることが予測されている。その結果受ける皮膚の年線量は5.2mremである。この値は大きな値ではないが、環境汚染を少しでも少なくしようとしている現在の趨勢から考えると放出量を低減することが今後要求されよう。現在開発されている$$^{8}$$$$^{5}$$Krの除去方法と捕集された$$^{8}$$$$^{5}$$Krの利用方法もあわせて調査した。

論文

$$^{8}$$$$^{5}$$Kr線源の液相放射線化学反応への利用

重松 友道; 大塚 徳勝

応用物理, 35(6), p.423 - 429, 1966/00

http://joi.jlc.jst.go.jp/JST.Journalarchive/oubutsu1932/30.423

放射線化学用のラジオアイソトープ線源としては、$$^{6}$$$$^{0}$$Co,$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Cs等の$$gamma$$線が広く用いられているが、その利用方法は反応系の外に線源を置く方法を採つているため、線源の利用効率も線量率の一様性も、きわめて低い。ここに筆者らは、線源の利用効率と線量率の一様性の向上を図るため、反応系の中に線源を置く方法を考えた。この場合、線源の満たすべき条件には(1)反応物質と反応しないこと。(2)反応物質を放射化しないこと。(3)壊変生成物の娘核に反応性がないこと。(4)半減期が長いこと。(5)反応終了後のラジオアイソトープの脱離が容易であること。などが考えられる。

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